Vědci používají vysokoharmonickou spektroskopii k odemknutí elektronické struktury vysokotlakých supravodičů

Vysoký tlak vytvořil mnoho nových stavů pro kondenzovanou hmotu a odhalil nové fyzikální a chemické jevy. Mezi nimi přitáhl pozornost vědců objev supravodivosti při teplotě blízké pokojové teplotě (Tc＞ 200 K) ve vysokotlakých hydridech, jako jsou H3S a LaH10.
Teplota supravodivého přechodu vysokotlakých supravodičů se zvyšuje, ale mechanismus supravodivosti zůstává otevřenou otázkou kvůli nedostatku účinných sond a neznámé elektronové struktuře a ultrarychlému dynamickému chování ve vysokotlakých kvantových stavech.
Vyšší harmonická generace (HHG) je proces přeměny dopadajícího laseru na silné koherentní záření o několikanásobku laserové frekvence. Jako typický představitel nelineární optiky vzniká HHG v pevných látkách nelineárním řízením intra- a interband elektronů interakcí silného pole laser-hmota. Výsledkem je, že HHG spektra přirozeně obsahují otisk atomových a elektronických vlastností v materiálu. S využitím tohoto nelineárního, nerušivého dynamického procesu jsou vědci schopni nahlédnout do vnitřní povahy materiálů.
Nedávno tým Shenga Menga, výzkumníka z Fyzikálního ústavu Čínské akademie věd/Národního výzkumného centra pro fyziku kondenzovaných látek v Pekingu, prozkoumal ultrarychlou dynamiku HHG ve vysokotlakém supravodiči H3S s pomocí prvního- principy časově založené teorie hustoty funkcionálu a použití neadiabatické metody molekulární dynamiky s hustotou funkcionálu a softwaru vyvinutého ve skupině. Bylo zjištěno, že HHG ve vysokotlakých supravodičích je silně závislý na vlnové délce a anizotropní, což naznačuje, že proces HHG silně závisí na elektronické struktuře. Je zkoumána časově-frekvenční analýza HHG a je stanoven mechanismus dynamiky rozptylu v pásmu nižších harmonických. Na tomto základě se pomocí HHG spekter studuje rekonstrukce disperzní struktury energetického pásu poblíž Fermiho povrchu. Kromě toho bylo zjištěno, že existuje silná modulace spektra HHG koherentními fonony, což ukazuje na citlivost procesu HHG na elektroakustickou vazbu. Pomocí spektra HHG modulovaného koherentními fonony studie dále rekonstruuje elementární sílu elektroakustické vazebné matrice v blízkosti Fermiho povrchu. Studie odhaluje, že interakce mnoha těles (elektroakustická vazba) v materiálech mají významný vliv na chování elektronů v blízkosti Fermiho energetické hladiny. To podporuje fononově zprostředkovaný mechanismus pro vysokonapěťovou supravodivost a poskytuje plně optický přístup ke zkoumání elektronické struktury a elektroakustické vazby ve vysokonapěťových kvantových stavech.
Související výsledky výzkumu jsou publikovány jako vysoko harmonická spektroskopie v pevné fázi pro celooptické pásmové strukturní sondování vysokotlakých kvantových stavů, publikované v Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Výzkumná práce byla podpořena Národním klíčovým výzkumným a vývojovým programem Číny, Čínskou národní nadací pro přírodní vědy a Strategickým pilotním projektem Čínské akademie věd.